基于金属氮碳（M-N-C）的单原子催化剂因其优异的活性和选择性广泛应用于电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）。以往合成单原子催化剂都采用固态氮源和气态氮源，高温热解过程中氮元素流失严重，这就造成所合成的单原子催化剂金属含量低、催化效率还难以满足要求。本文使用1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐（[BMIM][BF4]）作为氮源，这是首次使用液态氮源，合成Ni基单原子催化剂。离子液体的空间限域效应也有利于金属的分散，形成M-N-C结构。使用该方法合成的催化剂Ni-SA BB/C对CO2RR表现出优异的催化活性，在-0.7至-1.1V（相对于可逆氢电极）的电势下，一氧化碳法拉第效率大于95%。更为重要的是，在未经酸洗的情况下，所制备的Ni-SA BB/C催化剂仅含有少量的纳米颗粒，并且这些少量的纳米颗粒对催化性能的影响极小，这就为实现Ni-SA BB/C单原子催化剂的克级制备提供了可行的方法。我们使用该种方法一次性成功制备了1.15 g Ni-SA BB/C催化剂，与毫克级制备的单原子催化剂相比，催化性能仅有略微的降低。此外，还采用密度泛函理论阐明了造成Ni基单原子催化剂和Ni基纳米颗粒催化性能差异的微观本质。这项工作为大规模制备用于CO2转化为CO的Ni基单原子电催化剂提供了一种简单而可靠的制备策略。
该工作以“Liquid Nitrogen Sources Assisting Gram-scale Production of Single-Atom Catalysts for Electrochemical Carbon Dioxide Reduction”为题发表在《Advanced Science》上。《Advanced Science》是Wiley旗下发行的国际著名期刊，影响因子为17.521，属于中科院一区TOP期刊。河南大学为该论文唯一署名单位，2019级博士研究生安贝贝、2019级硕士研究生周井生和2021级硕士研究生段靓婧为共同第一作者，张敬来教授和王丽教授为共同通讯作者。该研究工作受到了国家自然科学基金、河南省重点科研项目基础研究计划、河南省杰出海外科学家工作室和河南大学一级学科培育计划等项目的资助。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202205639
